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      作者:馮霄等 來源:《自然-材料》 發布時間:2021/7/22 23:56:56
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      北京理工大學實現膜蒸餾海水淡化新突破

       

      2021年7月22日,北京理工大學的王博教授、馮霄教授團隊與中國科技大學王奉超團隊合作在Nature Materials上發表了一篇題為“Hydrophilicity gradient in covalent organic frameworks for membranedistillation”的新研究。

      課題組通過引入競爭性可逆共價鍵合策略,實現了孔道大小和孔內親疏水環境隨深度梯度變化的COFs薄膜的制備,該分離膜展現出超高通量膜蒸餾海水淡化性能。論文通訊作者是馮霄、王奉超、王博;第一作者是趙爽、蔣成浩、范競存。

      隨著全球人口的快速增長和工業的不斷發展,淡水資源短缺已經成為亟待解決的全球性問題,海水淡化是解決淡水危機問題的有效途徑。在諸多海水淡化技術中,膜蒸餾(MD)技術利用膜兩側蒸汽壓力差為傳質驅動力并通過熱驅動使得水蒸氣穿過多孔的疏水膜材料進行脫鹽,在處理高濃度、高污染鹽水和利用工業廢熱等低品位熱以及太陽能、地熱能方面具有巨大優勢。然而,傳統聚合物疏水MD膜通量低且面臨嚴重的膜污染和膜浸潤等問題,嚴重限制了膜蒸餾技術的進一步發展。共價有機框架(Covalent organic frameworks,COFs)材料是一類由有機構筑單元通過共價鍵連接的、具有周期性結構的晶態有機多孔聚合物。COFs材料的高孔隙率、周期性的開放孔道及可功能化等特點使其成為理想的MD膜材料,為新一代MD膜的發展帶來了契機。

      近日,北京理工大學的王博教授、馮霄教授團隊以具有規整貫穿納米孔道的二維COFs薄膜為基礎,通過引入競爭性可逆共價鍵合策略,實現了孔道大小和孔內親疏水環境隨深度梯度變化的COFs薄膜的制備,該分離膜展現出超高通量膜蒸餾海水淡化性能。中科大王奉超團隊利用分子動力學模擬證明了限域納米孔道中水蒸發的增強效應,為實驗結果提供了強有力的理論支撐。

      該分離膜實現了超高通量海水淡化?;诟偁幮钥赡婀矁r鍵策略的COFs復合膜(COFDT-E18@cPVDF)具有目前報道最高的膜蒸餾海水淡化性能,在保證NaCl截留率為99.99%的同時,通量可達220 Lm-2 h-1,是目前商業MD膜通量的3倍(3.5wt.% NaCl溶液為進料液,測試溫度65℃)。單純COF分離層(COFDT-E18)理論通量高達1800 L m–2 h–1。垂直貫穿的納米孔道(3.2 nm)以及較短的傳輸路徑,減小了水蒸氣的跨膜阻力,導致通量大幅提升。

      圖1:(a)通過競爭性可逆共價鍵策略在COFs薄膜中構筑孔徑和孔內親疏水性梯度;(b)不同膜材料孔道中水蒸氣傳輸路徑示意。

      圖2:COFDT薄膜的結構表征。

      圖3:COFDT-Ex薄膜的結構表征。

      梯度納米孔道精細調控實現高抗污染和抗浸潤性能。競爭性可逆共價鍵策略在COFs薄膜中構建的孔徑以及親疏水梯度賦予膜材料優異的抗污染性能,表面親水性的提升降低了油性污染物質的粘附。此外,納米孔內靜電排斥作用的增強,延緩了孔壁鹽結晶,降低了膜浸潤風險,賦予其處理高濃度鹽水的能力(17.5% NaCl溶液)與長期運行穩定性。

      圖4:COFDT-E18@cPVDF膜脫鹽性能、抗污染、抗浸潤性能測試以及膜組件性能測試。

      圖5:限域納米孔道水蒸發分子動力學模擬以及抗浸潤機理分析。

      該分離膜發展了納米限域蒸發增強效應。分子動力學模擬結果表明液-疏水壁界面處液體層的蒸發能壘要低于液-汽界面中心處的蒸發能壘,導致水在納米限域孔道中的蒸發量增加,并且蒸發速率表現出與尺寸相關特性,即孔徑越小,蒸發速率越快。為驗證這一觀點,合成了具有不同孔徑的COFPT(2.2 nm)和COFTT(1.8 nm)薄膜,兩者均展現出較高的通量,分別為235和250 L m–2 h–1(3.5 wt.% NaCl溶液為進料液,測試溫度65℃)。(來源:科學網)

      相關論文信息:DOI:10.1038/s41563-021-01052-w

       
       
       
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